Anwendung künstlicher neuronaler Netzwerke und dynamischer Adsorptionsmodelle zur Vorhersage der Huminstoffextraktion aus kommunalem Sickerwasser

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 12421 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Eine nachhaltige Verwaltung von Siedlungsabfall-Sickerwasser (MSWL) erfordert einen Paradigmenwechsel von der Entfernung von Schadstoffen hin zur effektiven Rückgewinnung von Ressourcen und gleichzeitiger Reduzierung von Schadstoffen. In dieser Studie wurden zwei Arten von Huminstoffen, Fulvinsäure (FA) und Huminsäure (HA), aus MSWL extrahiert. HA wurde mit HCl- und NaOH-Lösung extrahiert, gefolgt von FA mit einem Säulenbett unter verschiedenen Vorgängen wie Durchflussrate, Eingangskonzentration und Betthöhe. Außerdem zielt diese Arbeit darauf ab, die Effizienz von künstlichen neuronalen Netzwerken (ANN) und dynamischen Adsorptionsmodellen bei der Vorhersage von FA zu bewerten. Bei einer Flussrate von 0,3 ml/min, einer Betthöhe von 15,5 cm und einer Eingangskonzentration von 4,27 g/ml wurde die maximale FA-Kapazität von 23,03 mg/g erreicht. Die FTIR-Analyse in HA und FA ergab mehrere sauerstoffhaltige funktionelle Gruppen, darunter Carboxyl-, Phenol-, Aliphaten- und Ketongruppen. Der hohe Korrelationskoeffizientenwert (R2) und ein niedrigerer mittlerer quadratischer Fehlerwert (MSE) wurden mithilfe des ANN ermittelt, was auf die überlegene Fähigkeit des ANN zur Vorhersage der Adsorptionskapazität im Vergleich zur herkömmlichen Modellierung hinweist.

Sickerwasser, das auf der Siedlungsabfalldeponie entsteht, ist ein Nebenprodukt der Zersetzung biologisch abbaubarer Abfälle1. Jedes Jahr fallen auf Mülldeponien für Siedlungsabfälle Hunderttausende Kubikmeter Sickerwasser mit einem hohen Anteil an organischen Stoffen an2. Derzeit konzentriert sich die Bewegung hin zu einer Kreislaufwirtschaft auf die Wiederverwendung von Materialien, die früher als Abfall galten, in wertvolle Ressourcen3.

Die erfolgreiche Rückgewinnung von Mehrwertprodukten aus MSWL erfordert den Einsatz effizienter Technologien4. Die konventionelle MSWL-Behandlung ist häufig kompliziert, was negative Auswirkungen auf die Umwelt hat und hohe Kosten verursacht5. MSWL kann eine potenzielle Ressource für die Rückgewinnung von Produkten mit hohem Mehrwert sein6,7. Unter den zahlreichen Stoffen, die aus Hausmüll effizient zurückgewonnen werden können, ist der Huminstoff (HS) aufgrund seiner multidirektionalen Wirkung und seiner umfangreichen Einsatzmöglichkeiten der bedeutendste8,9,10.

HS ist eine Kombination aus polymeren, aromatischen und aliphatischen Säuren, die durch mikrobielle Zersetzung tierischer und pflanzlicher Abfälle entsteht. Entsprechend der Löslichkeit von HS in Wasser bei verschiedenen pH-Werten können sie betriebsmäßig in drei Teile unterteilt werden: Fulvinsäure (FA), Huminsäure (HA) und Huminsäure (Hu)11,12,13. Aufgrund ihrer Struktur und Fähigkeiten verbessern HS die Bodenkonditionierung, die Wurzelentwicklung, die Nährstoffaufnahme und das Pflanzenwachstum14. Kürzlich wurde erkannt, dass diese Substanzen organische Schadstoffe (Antibiotika, Herbizide, Fungizide und andere phenolische Verbindungen) und Schwermetalle bekämpfen15,16,17. Daher ist es notwendig, Wege zu finden, HS mit hoher Effizienz zu extrahieren. Zahlreiche Extraktionstechniken für HS wurden entwickelt, darunter nichtionische oder ionische Harzadsorption, Membranfilterung usw.18,19. Harzadsorptionstechniken gehören aufgrund ihrer Einfachheit, ihres einfachen Designs, ihrer Erschwinglichkeit und ihres geringen Energieverbrauchs zu den beliebtesten Ansätzen für die FA-Extraktion.

FA kann durch Harzadsorption, empfohlen von der International Humic Substances Society, aufgrund seiner Hydrophobie in verschiedene chemische Gruppen extrahiert werden. Das am häufigsten verwendete Harz ist Suplite DAX-8 (früher bekannt als XAD-8). In mehreren Studien wurde DAX-8-Harz zur Extraktion von FA aus MSWL eingesetzt. Baccot et al.20 Extrahierten HS aus MSWL als organische Ergänzung zur Verbesserung der Bodenstruktur. Ähnliche Verfahren wurden auch zur Extraktion von HA, FA und anderen organischen Materialien mithilfe von DAX-8-Säulen21 eingesetzt.

Dynamische Adsorptionsexperimente können Durchbruchskurven (BTCs) vorhersagen und modellieren. Sie lassen sich auch problemlos für den Einsatz in der Industrie skalieren und bilden so eine Brücke zwischen Experimenten im Labormaßstab und realen Anwendungen. Da sie viele Lösungen verwalten können, sind sie außerdem genauer bei der Identifizierung von Entwurfsparametern in der Praxis22,23. Für Festbett-BTCs entstanden mehrere traditionelle mathematische Modelle, darunter Thomas-, Yoon-Nelson- und Bed Depth Service Time (BDST)-Modelle24. Diese Modelle sagen eine realistische Adsorptionseffizienz voraus, ohne dass ein Versuchsaufbau erforderlich ist. Darüber hinaus geben sie praktische Gestaltungshinweise für Säulen25. Es fehlen jedoch Informationen zur Anwendung dieser Modelle bei der Extraktion von FA aus MSWL unter Verwendung eines Festbetts.

Zusätzlich zu den genannten traditionellen Modellen wurde das Modell des künstlichen neuronalen Netzwerks (ANN) zur Analyse der BTCs verwendet. ANN, ein Computer-Intelligenzmodell, das von biologischen und neurologischen Prozessen beeinflusst wird, wird für die Verwaltung nichtlinearer Prozesse immer beliebter26. ANN gilt aufgrund einer Vielzahl von Vorteilen weithin als robustes statistisches Tool. Zu diesen Vorteilen gehören die Fähigkeit, Muster durch kleine Modifikationen zu identifizieren, die Fähigkeit, nichtlineare Systeme ohne vorherige Kenntnis der Variablenbeziehungen anzunähern, die einfache Verwendung und die Fähigkeit, getrennt von herkömmlichen experimentellen Designs zu arbeiten27. Die Auswahl der ANN-Modellierung basierte auf den oben genannten Merkmalen, um die Extraktion von FS aus MSWL vorherzusagen und zu verbessern. In den letzten Jahren hat seine Verwendung in Simulationsadsorptionsprozessen große Aufmerksamkeit erregt28. Nach unserem besten Wissen gibt es jedoch nur wenige Literaturangaben zur Anwendung des ANN-Modells bei der Extraktion von FA mit der Festbettsäule.

Das Hauptziel dieser Studie bestand darin, Extraktionsmethoden zur Gewinnung von HA und FA aus MSWL zu etablieren. HA wurde zunächst isoliert, indem die Probe HCl- und NaOH-Chemikalien ausgesetzt wurde. Anschließend wurde die FA mithilfe einer Festbettadsorptionssäule unter verschiedenen Betriebsvariablen wie Durchflussrate, Betthöhe und Eingangskonzentration extrahiert. Die experimentellen Daten wurden mithilfe der traditionellen Thomas-, Yoon-Nelson- und BDST-Modelle sowie des ANN-Modells ausgewertet. Die zur Simulation und Vorhersage der FA-Extraktion mithilfe einer Festbettsäule verwendeten Modelle sind neue Aspekte dieser Studie. Die Ergebnisse dieser Arbeit könnten zu zukünftigen Bemühungen zur Extraktion von HS aus MSWL beitragen.

Die Sickerwasserproben wurden von der Mülldeponie in der iranischen Stadt Yazd entnommen. Die Sickerwasserproben wurden in Polyethylenbehältern direkt von der Deponie ins Labor transportiert. Die Proben wurden unmittelbar nach der Ankunft bei 4 °C gelagert, um die mikrobielle Aktivität zu verringern. Die Charakterisierung von Sickerwasserproben ist in Tabelle 1 aufgeführt.

Durch mechanisches Pressen einer Mischung aus einem Milligramm gefriergetrockneter HA und FA mit 100 mg Kaliumbromid (KBr) wurde ein Pellet gebildet. Die Pellets wurden zur Analyse der Struktur von HA und FA verwendet. FTIR-Spektren wurden im Wellenzahlbereich von 4000–400 cm−1 mit einer Auflösung von 4 cm und 16 Scans pro Aufnahme aufgenommen29.

Die MSWL-Probe wurde mit 0,45 μm Filterpapier filtriert. Nach der Filtration wurde die Probe mit konzentrierter HCl auf einen pH-Wert unter 2 eingestellt und dann 24 Stunden lang gekühlt, um HA auszufällen. Nach 24 Stunden wurden Lösungen von 0,1 N NaOH verwendet, um durch 0,45 μm Filterpapier filtriertes HA aufzulösen. Nach der HA-Isolierung blieben nur FA und die hydrophile Fraktion übrig. Die FA im MSWL wurde mithilfe einer Festbettsäule extrahiert und der verbleibende Strom war eine nährstoffreiche Lösung30,31. Nach der Adsorption müssen die mit FA angereicherten Harze anschließend mit 0,1 M NaOH regeneriert werden, und die Leistung der Wiederverwendbarkeit des Harzes wurde in dieser Arbeit bewertet32.

Zur Untersuchung von Festbettadsorptionsprozessen wurde eine Pyrex-Glasrohrsäule mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 31 cm verwendet. Die Säule war mit DAX-8-Harzen gefüllt und der Boden mit Glaswolle bedeckt, um ein Entweichen des Adsorptionsmittels zu verhindern (Abb. 1). Das von Sigma-Aldrich erhaltene DAX 8-Harz wird als hydrophiler Acrylester klassifiziert. Es weist eine relativ geringe Ionenaustauschkapazität von 10−2 Mequiv/g auf, besitzt eine durchschnittliche Porengröße von 225 Å und zeigt eine Oberfläche von 160 m2/g33. Eine peristaltische Pumpe sorgte für einen konstanten Durchfluss der HS-Lösung einer bestimmten Konzentration durch die Säule. Die Betthöhen betrugen 6,3, 12,4 und 15,5 cm (entsprechend 2,07 g, 2,96 g bzw. 3,90 g DAX-8-Harze). Die zugeführten HS-Konzentrationen betrugen 4,27, 8,15 und 16,8 g/L. Außerdem wurden Flussraten von 0,3, 1 und 2 ml/min verwendet. In regelmäßigen Abständen wurden Proben gesammelt, um die verbleibende Konzentration des gesamten organischen Kohlenstoffs (TOC) zu bestimmen. Die Probenentnahme wurde fortgesetzt, bis die HS-Konzentrationen in den Eingangs- und Ausgangs-Sickerwasserproben gleich waren.

Diagramm des fortgesetzten Festbettsäulenprozesses.

Die Leistung von Festbettadsorptionssäulen wurde durch Analyse der BTCs bewertet. Die BTCs wurden im Allgemeinen durch das Verhältnis Ct/C0 dargestellt, wobei C0 die HS-Eingangskonzentration (mg/L) und Ct die HS-Konzentration zum Zeitpunkt t ist. Der Zeitpunkt, zu dem die HS-Ausgangskonzentrationen von MSWL-Proben 5 % der HS-Eingangskonzentration erreichten, wird als Durchbruchszeit (tb) definiert. Die Erschöpfungszeit (te) tritt ein, wenn die Ausgangs-HS-Konzentrationen 95 % der Eingangskonzentrationen überschreiten34,35. Die experimentellen Designparameter wurden für die BTCs der Säule für die FA-Adsorption auf DAX-8-Harz bestimmt. Bei dieser Art der Analyse stellt der obere Teil der BTCs das Gesamtadsorbatgewicht (qtotal, mg)36 dar, das mithilfe von Gl. berechnet werden kann. (1):

Dabei stellt Q die Flussrate von HS (ml/min) dar, C0 ist die HS-Eingangskonzentration (mg/l), Ct ist die HS-Konzentration zum Zeitpunkt t und t ist die Zeit (min).

Unter Verwendung der folgenden Gleichung wurde das Ausgabevolumen Vout (ml) wie folgt berechnet:

Die Gleichgewichtskapazität zur Adsorption FA (qe, mg/g) kann mit Gleichung berechnet werden. (3):

wobei M (g) die Masse des DAX-8-Harzes ist.

Schließlich kann die gesamte FA-Extraktionseffizienz (%) wie folgt bestimmt werden37:

Das Festbettsäulenmodell könnte BTCs in verschiedenen Situationen genau vorhersagen. Diese Vorhersagen ermöglichen es uns, Betriebsbedingungen zu identifizieren, ohne zusätzliche umfassende Tests durchzuführen26. In dieser Studie wurden die BTCs mithilfe der Thomas-, Yoon-Nelson- und BDST-Modelle angepasst.

Das Thomas-Modell wird verwendet, um Vorhersagen über die Adsorptionskapazität zu treffen. Außerdem bewertet es die Leistung des BTC durch Schätzung der Korrelation zwischen der Ausgangskonzentration (Ct) und der Zeit (t)38. Das nichtlineare Thomas-Modell wird wie folgt ausgedrückt39:

Dabei ist C0 die HS-Eingangskonzentration (mg/l), Ct die HS-Konzentration zum Zeitpunkt t (mg/l), t die Zeit (min), KT die Geschwindigkeitskonstante von Thomas (ml/mg min), Q bezeichnet die Durchflussrate (l/min), m ist die Masse des DAX-8-Harzes (g) und qT ist die Kapazität der Säulenadsorption (mg/g).

Das Yoon-Nelson-Modell wird aufgrund seiner Fähigkeit, Adsorbateigenschaften und Adsorbensarten außer Acht zu lassen, häufig in Einzeladsorbatsystemen verwendet35. Das nichtlineare Yoon-Nelson-Modell kann wie folgt beschrieben werden:

Dabei ist KYN die Geschwindigkeitskonstante von Yoon-Nelson (L/mg min) und τ die für einen 50 % FA-Durchbruch erforderliche Zeit (min).

Die gebräuchlichste und wesentlichste Form des Modells im Festbettverfahren ist das BDST-Modell von Hutchins, das auf einem Vorschlag von Bohart und Adams22 basiert. Es zeigt, dass die Adsorptionsparameter bei jeder Betthöhe mithilfe einer linearen Korrelation mit der Betriebszeit (t) und der Betttiefe (H)40 effizient geschätzt werden können. Das BDST-Modell kann in linearer Form ausgedrückt werden als:

Dabei ist KBDST die Geschwindigkeitskonstante von BDST (L/mg min), H die Betttiefe (cm), N0 die Kapazität der Säulenadsorption (mg/L) und die Geschwindigkeit der Säule, wenn sie leer ist. bezeichnet mit ν (cm/min).

Der Fehler zwischen den gemessenen und vorhergesagten Adsorptionsparametern kann wie folgt ermittelt werden:

wobei xexp die empirischen Daten angibt und xcal auf der Grundlage des Adsorptionsmodells berechnet wird.

Um das am besten geeignete Modell auf der Grundlage seiner Übereinstimmung mit den experimentellen Daten zu bestimmen, ist es unbedingt erforderlich, eine gründliche Analyse der Daten unter Verwendung von Fehleranalysetechniken durchzuführen. Diese Studie verwendete vier verschiedene Fehleranalysen, nämlich die Summe der Fehlerquadrate (SSE), die Summe der absoluten Fehler (SAE), die durchschnittlichen relativen Fehler (ARE) und den durchschnittlichen relativen Standardfehler (ARS), um die Größe zu ermitteln des Fehlers. Die entsprechenden Gleichungen für jede Analyse finden Sie in Tabelle S1.

In dieser Arbeit wurde der ANN-Ansatz verwendet, um die Extraktionsleistung von FA zu bewerten. Das ANN-Modell umfasst verschiedene Schichten, darunter die Eingabeschicht, versteckte Neuronen, die Ausgabeschicht, die Verbindungsgewichtung und -vorspannungen, die Aktivierungsfunktion und den Summationsknoten26,35. Zur Implementierung des ANN-Modells wird die R2020a-Version der MATLAB-Software verwendet. Zu diesem Zweck wurden die experimentellen Ergebnisse in drei Kategorien unterteilt: Training (70 %), Validierung (15 %) und Testen (15 %). Zum Trainieren des KNN wurde der Levenberg-Marquardt-Algorithmus angewendet. Außerdem wurden die Tan-Sigmoid- und die lineare Übertragungsfunktion als Aktivierungsfunktionen für die verborgene bzw. Ausgabeschicht verwendet.

Die Bewertung des ANN-Modells wurde anhand von Leistungsmetriken durchgeführt, einschließlich des mittleren absoluten Fehlers (MAE), des mittleren quadratischen Fehlers (MSE), des mittleren quadratischen Fehlers (RMSE), des Bestimmungskoeffizienten (R2) und des Übereinstimmungsindex (IA). . Die Gleichungen für jedes Leistungsmaß sind in Tabelle S2 dargestellt.

Der Gewichtsmatrixansatz wurde verwendet, um die relative Bedeutung von Durchflussrate, Eingangskonzentration, Betthöhe und Gesamtausgangszeit für die FA-Adsorptionskapazität zu bewerten. Garson entwickelte diesen Ansatz als41:

Ij ist die relative Wichtigkeit der j-ten Eingabevariablen. Eingabevariablen werden durch Ni angezeigt, während Nh Neuronen der verborgenen Schicht angibt. Das Verbindungsgewicht wird durch W dargestellt; Eingabe-, verborgene und Ausgabeebenen werden durch die Buchstaben i, h und o dargestellt. Außerdem werden eine Reihe von Eingabe-, verborgenen und Ausgabeneuronen durch die Buchstaben k, m und n dargestellt.

Die aus MSWL extrahierten FTIR-Spektren für HA und FA sind in Abb. 2 dargestellt. Die Spektren der grundlegenden chemischen Strukturen von HA und FA zeigten einige identische und einige unterschiedliche Banden. Der Peak von 3378 cm-1 findet sich im Spektrum von HA, bezogen auf die phenolische und alkoholische O-H-Gruppe der Huminsäure42. Die HA- und FA-Spektren enthalten einen markanten Peak bei 2959–2863 cm−1 und werden dem aliphatischen C–H43 zugeordnet. Der hohe Peak bei 1560 cm−1 im HA-Spektrum wird dem CO von Carboxylgruppen zugeschrieben44. Die Bande bei etwa 1646 cm−1 im FA-Spektrum kann dem Vorhandensein von Amidgruppen, Chinonen und Ketonen zugeschrieben werden45. Der Peak bei 1416 und 1327 cm−1 in HA und FA hängt mit der C-H-, C-O-Streckung von Polysacchariden zusammen46. Die Banden um 1104 und 1076 cm−1 standen im Zusammenhang mit aromatischen C-C-Gruppen (im Ring)47. HA und FA zeigten Peaks im Bereich von 929–607 cm−1, die mit mineralischen Komponenten bzw. aromatischen CH-Schwingungen (außerhalb der Ebene) zusammenhängen48.

FTIR-Spektren von HA und FA aus MSWL.

Die Auswirkung der Flussrate auf die FA-Extraktion wurde unter Verwendung von Eingangsflussraten von 0,3, 1 und 2 ml/min bei einer Eingangskonzentration von 4,27 g/L und einer Betthöhe von 15,5 cm untersucht. Abbildung 3a zeigt die BTCs von FA bei drei Flussraten und Tabelle 2 zeigt die Analyse der Durchbruchsparameter für die kontinuierliche Adsorption von FA. Eine Erhöhung der Flussrate verringerte die Säulendurchbruchszeit (tb). Bei Flussraten von 0,3 ml/min und 2 ml/min betrug die TB 12,5 min bzw. 2,77 min. Darüber hinaus wurde eine höhere Adsorptionskapazität bei niedrigeren Flussraten beobachtet (23,03, 20,47 und 19,27 mg/g für angewandte Flussraten von 0,3, 1 bzw. 2 ml/min). Wenn die Fließgeschwindigkeit niedrig genug ist, haben die funktionellen Gruppen am Harz ausreichend Zeit, sich mit dem FA zu verbinden. Die Ausgangskonzentration erreicht schnell den Anfangswert, wenn die Systemdurchflussrate steigt, was zu einem frühen Durchbruch führt26,49.

Auswirkungen der Durchflussrate (a), der Betthöhe (b) und der Eingangskonzentration (c) auf BTCs der FA-Adsorption.

Die Betthöhe eines kontinuierlichen Adsorptionssystems ist ein entscheidender Designfaktor, da sie bestimmt, wie lange die Lösung in der Säule bleibt und wie viele Adsorptionsstellen verfügbar sind50. Abbildung 3b zeigt die BTCs für die FA-Adsorption für drei verschiedene Betthöhen von 6,3, 12,4 und 15,5 cm mit einer Flussrate von 0,3 ml/min und einer Eingangskonzentration von 4,27 g/L. Wie in Tabelle 2 angegeben, stieg die TB von 4,16 auf 12,5 Minuten, wenn die Höhe des Bettes von 6,3 auf 15,5 cm anstieg. Darüber hinaus verbesserte die Erhöhung der Höhe der Säule die Adsorptionskapazität, da mehr oberflächenaktive Stellen des DAX-8-Harzes für FA verfügbar waren (21,66, 22,94 und 23,03 mg/g für angewandte Betthöhen von 6,3, 12,4 und 15,5 cm). jeweils). Eine Erhöhung der Betthöhe erhöht die Zeit, die zum Erreichen des Durchbruchs und der Erschöpfung benötigt wird51. Daher wurden bei der Säule mit der tieferen Betthöhe längere Durchbruchs- und Erschöpfungszeiten beobachtet, da mehr DAX-8-Adsorbens in der Säule enthalten sein konnte, wodurch mehr funktionelle Gruppen für die Bindung mit FA26 bereitgestellt wurden. Die Höhe des Adsorptionsmittelbetts hat einen erheblichen Einfluss auf die Aufnahme von FA während der dynamischen Adsorption. Es ist offensichtlich, dass eine größere Bettsäule für die FA-Isolierung vorzuziehen ist; Allerdings sollte die benötigte Zeit sorgfältig abgeschätzt werden35,49.

Drei verschiedene Werte wurden verwendet, um den Einfluss der Eingangskonzentration auf BTCs zu untersuchen (4,27, 8,15 und 16,8 g/L), zusammen mit einer Betthöhe von 15,5 cm und einer Flussrate von 0,3 ml/min. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 und Abb. 3c dargestellt. Eine Erhöhung der Eingangskonzentrationen führte zu kürzeren Durchbruchs- und Erschöpfungszeiten, was möglicherweise zu einer schnellen Sättigung der Adsorptionsstellen geführt hat52. Bei einem Anstieg der Konzentration von 4,27 auf 16,8 g/L erhöhte sich die Adsorptionskapazität von 23,03 auf 24,55 mg/g (Tabelle 2). Da die Stoffübertragungsantriebsleistung des Adsorptionsprozesses mit zunehmender Eingangskonzentration zunimmt, sättigt FA schnell die Adsorptionsstellen auf dem Harz53. Die Extraktionsrate wurde mit einer höheren Eingangskonzentration von 61,63 auf 30,23 reduziert. Dies liegt daran, dass mit zunehmender Eingangskonzentration auch die Ausgangskonzentration zunimmt. Gleichzeitig ergibt sich aus einer kürzeren Durchbruchszeit eine langsamere Extraktionsrate.

Adsorptionskinetik und Durchbruchsparameter aus den experimentellen Daten sollten mithilfe der Thomas-, Yoon Nelson- und BDST-Modelle geschätzt werden.

Die kT- und qT-Werte für das Thomas-Modell wurden durch Anpassen von Gl. (5) zu experimentellen Daten. Parameter und Ergebnisse der Anpassung des Thomas-Modells an die experimentellen Daten sind in Tabelle 3 bzw. Abb. 4 dargestellt. Aus Tabelle 3 geht hervor, dass die aus nichtlinearen Anpassungen erhaltenen R2-Werte (0,9857–0,9961) relativ hoch und die Fehlerwerte (0,22–3,23) niedrig waren. Durch die Erhöhung der Betthöhe nahmen die kT-Ventile ab, wohingegen die qT-Werte einen steigenden Trend zeigten.

Die vorhergesagten BTCs für die FA-Adsorption durch das Thomas-Modell, (a) Durchflussrate; (b) Betthöhe; (c) Eingangskonzentration.

Umgekehrt stiegen bei einer Erhöhung der Durchflussrate die kT-Werte, der Wert von qT verringerte sich jedoch. Bei hohen Durchflussraten verbleibt FA nur für kurze Zeit in der Säule, was zu einer Verringerung der Adsorptionskapazität aufgrund der verringerten Transportgeschwindigkeit von der Oberfläche des Adsorbens führt. Eine höhere zugeführte HS-Konzentration erhöhte den q0-Spiegel, verringerte jedoch den kT-Spiegel. Dies ist auf die erhöhte Antriebskraft für den Stofftransfer und die Kontaktdauer zwischen dem Harz und FA35 zurückzuführen. Die aus experimentellen Daten (qe,exp) ermittelte Adsorptionskapazität liegt relativ nahe am qT.

Die Ergebnisse der Anpassung des nichtlinearen Yoon-Nelson-Modells an die experimentellen Daten der FA-Adsorption sind in Abb. 5 dargestellt. Die Parameter KYN und τ für das Modell sind in Tabelle 4 aufgeführt. Die Werte von R2 liegen über 0,98, was darauf hinweist, dass das Yoon -Nelson-Modell beschreibt den FA-Adsorptionsprozess korrekt. Der Wert des Parameters KYN zeigte einen zunehmenden Trend mit zunehmender Durchflussrate und Eingangskonzentration. Allerdings nahmen die τ-Werte ab, was darauf hindeutet, dass die Kontaktzeit für FA und die erforderliche Stelle für die Harzadsorption nicht ausreicht. Die KYN-Werte nehmen mit zunehmender Höhe des Adsorptionsmittelbetts allmählich ab, während die τ-Werte einen steigenden Trend zeigten. Durch die Erhöhung der DAX-8-Masse wird der Kontakt von FA mit dem Adsorptionsmittelbett erleichtert, was zu einem verlängerten Säulenadsorptionsprozess führt. Es ist ersichtlich, dass die mit dem Yoon-Nelson-Modell gefundenen τcal-Werte und die τexp-Werte in der Säulenadsorptionsstudie nahe beieinander liegen.

Die vorhergesagten BTCs für die FA-Adsorption durch das Yoon-Nelson-Modell, (a) Durchflussrate; (b) Betthöhe; (c) Eingangskonzentration.

Um KBDST und N0 im BDST-Modell zu berechnen, muss Gl. (7) verwendeten experimentelle Daten, um die Korrelation zwischen der Betriebszeit am Durchbruchpunkt und der Tiefe der gepackten Bettsäule darzustellen54. Abbildung 6 zeigt die lineare Anpassung und die Modellparameter des BDST bei 10 %, 30 %, 70 % bzw. 90 % Durchbruchspunkten (Tabelle S3). Die Korrelationskoeffizienten dieses Modells wurden zwischen ermittelt. 9554 und 0,9652. Durch die Erhöhung des Durchbruchpunkts von 0,1 auf 0,9 stieg der N0-Wert von 77,32 mg/L auf 288,06 mg/L und der KBDST-Wert verringerte sich von 0,086 L/mg·min auf 0,024 L/mg·min. Es zeigt, dass die Diffusionsrate von FA vom Sickerwasser zum Adsorbens aufgrund der Verringerung des Konzentrationsgradienten abgenommen hat55.

BDST-Modellergebnis des FA-Adsorptionsprozesses an verschiedenen Durchbruchpunkten.

Zusätzlich zum R2 wurden die optimalen Durchbruchsmodelle für die FA-Adsorption in Säulenstudien durch die Verwendung verschiedener Fehlerfunktionen bestimmt, wie in Tabelle S1 angegeben. Diese Studie verwendete vier verschiedene Fehleranalysen, um die Leistung von drei Modellen zu bewerten: Thomas-, Yoon-Nelson- und BDST-Modell. Die für das Modell von Thomas und Yoon Nelson erhaltenen Fehlerwerte, nämlich SSE, SAE, ARE und ARS, sind in den Tabellen 3 und 4 dargestellt. Typischerweise weisen kleinere Fehlerwerte auf eine stärkere Übereinstimmung zwischen dem Durchbruchmodell und den experimentellen Daten hin, was auf eine bessere Übereinstimmung hindeutet fit. Die Fehlerwerte nahmen mit zunehmender Anfangskonzentration, Durchflussrate und Betthöhe ab. Auch der mit dem Thomas- und Yoon-Nelson-Modell berechnete Fehlerwert ist im Vergleich zum BDST-Modell minimal. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Modelle von Yoon-Nelson und Thomas die experimentellen Ergebnisse effektiv darstellten.

Um die FA-Adsorptionskapazität abzuschätzen, wurde ein ANN-Modell mit drei Feed-Forward-Schichten entwickelt und das neuronale Netzwerk mithilfe des Levenberg-Marquardt-Optimierungsansatzes trainiert. Als Modelleingaben wurden Durchflussrate, Eingangskonzentration, Betthöhe und Gesamtausgabezeit verwendet. Andererseits wurde die FA-Adsorptionskapazität als Ausgangsschicht betrachtet (Abb. 7a). Bereiche der Eingabe- und Ausgabevariablen und ein grafisches Diagramm des optimierten KNN sind in Tabelle S4 bzw. Abb. S1 dargestellt. Um die optimale Anzahl von Neuronen in den verborgenen Schichten zu bestimmen, sollten mehrere Simulationen mit der unterschiedlichen Anzahl von Neuronen durchgeführt werden, bei denen der niedrigste MSE erhalten wird56. Die Korrelation zwischen dem MSE und den Neuronenwerten der verborgenen Schicht ist in Abb. 7b dargestellt. Die niedrigste MSE wurde von neun Neuronen erzielt, die als optimierte Bedingung ausgewählt wurden.

(a) Schematische Darstellung von ANN in dieser Studie; (b) Wirkung versteckter Neuronen.

Die Beziehung zwischen den experimentellen Daten und den vom ANN-Modell vorhergesagten Daten ist in Abb. 8a dargestellt. Außerdem sind experimentelle und vorhergesagte Daten in Tabelle S5 aufgeführt. Die R2-, MSE-, RMSE-, MAE- und IA-Parameter für dieses Modell betragen 0,999, 0,624, 0,790, 0,625 bzw. 0,488. Daher scheint es, dass das ANN-Modell die Extraktion von FA in der Festbettsäule genau vorhersagen kann.

(a) Korrelation zwischen der Adsorptionskapazität von FA, erhalten aus dem ANN-Modell und Experimenten; (b) die relative Bedeutung jedes Eingabeparameters.

Mithilfe einer Sensitivitätsanalyse wurde der Einfluss der Betriebsparameter auf die FA-Extraktion abgeschätzt. Verbinden Sie den Gewichtswert des in Tabelle S6 eingetragenen Modells mit den Daten. Die Bedeutung der Eingabeparameter wird durch Gleichung bewertet. (9). Die relative Bedeutung jeder Eingabevariablen ist in Abb. 8b dargestellt. Die Gesamtausstoßzeit erwies sich mit einer relativen Bedeutung von 34,45 % als die einflussreichste Variable bei der FA-Adsorption. Danach betrug die relative Bedeutung von Durchflussrate, Eingangskonzentration und Säulenhöhe 25,15 %, 24,41 % bzw. 15,99 %. Im Prozess der FA-Adsorption aus MSWL erfordert das Erreichen der größeren Adsorptionskapazität mehr Zeit und wird daher als die einflussreichste Variable angesehen.

Um die FA in großem Maßstab praktisch extrahieren zu können, muss die Säule mehr als einmal verwendet werden können. Nur so können die Kosten des Extraktionsprozesses niedrig gehalten werden57. In dieser Studie wurde die Wirksamkeit von gesättigtem DAX-8-Harz anhand von drei Adsorptions-Desorptions-Zyklen unter Verwendung einer 0,1 M NaOH-Lösung bewertet. Abbildung 9 zeigt die BTCs für diese drei Regenerationszyklen. Die Durchbruchszeit, die Erschöpfungszeit, die Adsorptionskapazität und die Extraktionsrate jedes Zyklus sind in Tabelle S7 aufgeführt. Wie man sehen kann, verringerten sich die Durchbruch- und Erschöpfungszeit in den Zyklen 1–3 allmählich von 10,44 auf 7,58 Minuten bzw. von 97,21 auf 83,42 Minuten. Aufgrund der Verkürzung der Durchbruch- und Erschöpfungszeit nach drei Adsorptions-Desorptions-Zyklen sanken außerdem die Adsorptionskapazität und die Extraktionsrate von 17,21 auf 13,11 mg/g bzw. 49,21 auf 31,47 %. Es ist zu beachten, dass die Regenerationseffizienz nach drei Zyklen über 50 % lag. Dies zeigt, dass DAX-8-Harz das Potenzial hat, wiederverwendet zu werden.

Die experimentellen BTCs für die FA-Adsorption während Regenerationszyklen.

Basierend auf dem Ziel dieser Forschung wurde die HA- und FA-Extraktion aus MSWL effektiv durchgeführt. Das extrahierte Material wurde durch FTIR-Analysen charakterisiert, die funktionelle Gruppen bestätigten, darunter Carboxyl-, Phenol-, Aliphaten- und Ketongruppen.

Der Einfluss verschiedener Betriebsvariablen (Durchflussrate, Eingangskonzentration und Betthöhe) auf die Säulenleistung wurde untersucht. Die Durchbruchszeit, die Erschöpfungszeiten, die Adsorptionskapazität und die Extraktionsrate stiegen mit einer hohen Betthöhe und einer niedrigen Durchflussrate.

Durch Erhöhung der Eingangskonzentration erhöht sich die Adsorptionskapazität von FA, während Durchbruchszeit, Erschöpfungszeiten und Extraktionsrate abnehmen. Die von Thomas und Yoon-Nelson vorgeschlagenen Modelle passten gut zu den experimentellen Säulendaten, was darauf hindeutet, dass sie in der Lage sind, die Durchbruchskurven (BTCs) genau abzuschätzen. Das BDST-Modell zeigte eine starke lineare Korrelation zwischen Betttiefe und Durchbruchspunkt, was auf seine potenzielle Eignung für die Säulenkonstruktion hinweist. Basierend auf der durchgeführten statistischen Analyse wurde festgestellt, dass die experimentellen Daten eine starke Übereinstimmung mit dem vorgeschlagenen Modell aufwiesen. Das ANN-Modell hatte im Vergleich zu den anderen untersuchten Modellen die besten Korrelationskoeffizienten und den kleinsten MSE. Mit einer relativen Bedeutung von 34,45 % war die Gesamtausgabezeit der wichtigste aller Parameter. Die relative Bedeutung der Durchflussrate, der Eingangskonzentration und der Säulenhöhe betrug 25,15 %, 24,41 % bzw. 15,99 %. Erschöpfte Säulenbetten wurden regeneriert und die Adsorptionskapazitäten wurden nach drei Zyklen von 41,29 auf 31,47 mg/g geändert, was auf einen relativ praktischen Wert für die Extraktion von FA aus MSWL hinweist.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Forschung wurde von der Shahid Sadoughi University of Medical Sciences, Yazd, Iran, (Fördernummer: 8361) im Rahmen einer Doktorarbeit (IR.SSU.SPH.REC.1399.169) unterstützt.

Forschungszentrum für Umweltwissenschaften und -technologie, Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, School of Public Health, Shahid Sadoughi University of Medical Sciences, Yazd, Iran

Salimeh Rezaeinia, Ali Asghar Ebrahimi, Arash Dalvand, Mohammad Hassan Ehrampoush und Mehdi Mokhtari

Abteilung für Biostatistik und Epidemiologie, Forschungszentrum für Prävention und Epidemiologie nicht übertragbarer Krankheiten, Shahid Sadoughi University of Medical Sciences, Yazd, Iran

Hossien Fallahzadeh

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SR führte die Experimente durch und verfasste das Manuskript. AAE und AD analysierten die experimentellen Ergebnisse. MHE und HF interpretierten die Daten. MM trug zu Designexperimenten und Materialvorbereitung bei und las und genehmigte das endgültige Manuskript. Alle Autoren kommentierten frühere Versionen des Manuskripts.

Korrespondenz mit Mehdi Mokhtari.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Rezaeinia, S., Ebrahimi, AA, Dalvand, A. et al. Anwendung künstlicher neuronaler Netzwerke und dynamischer Adsorptionsmodelle zur Vorhersage der Huminstoffextraktion aus kommunalem Sickerwasser. Sci Rep 13, 12421 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39373-2

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Eingegangen: 15. Mai 2023

Angenommen: 25. Juli 2023

Veröffentlicht: 01. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39373-2

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